钠离子电池在智能电网和大规模储能中前景广阔。层状过渡金属氧化物是钠离子电池最具前景的正极材料之一,具有成本低、合成简单、比容量较高等优势。然而,在长期循环中,层状氧化物会发生复杂相变和层间滑移,导致应力积累,进而引发裂纹扩展和结构退化,制约了其实际应用。
针对以上问题,团队采用基于镍的金属有机框架(Ni-MOFs)作为前驱体,实现对高熵NaTMO2正极材料中活性镍含量及金属-氧键的原子级控制。结果表明,引入Ni-MOFs可加速O3型结构的结晶过程并提高其纯度。由Ni-MOFs衍生的高熵正极表现出优化的电化学活性Ni2+,可在容量深度与结构稳定性之间取得良好平衡。同时,增强的过渡金属-氧共价键,尤其是Ni-O共价键,能够构建出稳定的金属-氧网络,形成超快的Na+传输通道,并抑制晶格退化。因此,M-HEO在0.1C条件下具有约130 mAh g⁻¹的更高放电容量,初始库仑效率为92.6%,并在1C和2C条件下表现出稳定的循环性能。

该成果以学术论文形式正式发表于SCI一区顶级期刊《Advanced Energy Materials》(影响因子:26.8)。论文题为“Ni-MOFs Mediated Ni2+/4+ Balancing and Enhanced Metal-Oxygen Covalency Unlocks Fast and Stable Sodium Storage in High-Entropy Layered Cathode”。该研究由我校联合华南理工大学、桂林理工大学和长安大学共同完成,我校为论文第一署名单位。相关工作得到国家自然科学基金、广西自然科学基金以及国家资助博士后研究人员计划资助项目的支持。
论文链接:https://doi.org/10.1002/aenm.71686
一审一校丨黄宝龙
二审二校丨傅祥威
三审三校丨秦培林